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Arrt du gouvernement wallon allouant une subvention au Groupement d'Intrt Scientifique wallon de Rfrence pour la qualit des EAUX (GISREAUX) RECHERCHE DE PERTURBATEURS ENDOCRINIENS ET D'AUTRES SUBSTANCES D'INTRT RCENT DANS LES EAUX EN VUE DE LA PROTECTION DE LA SANTE PUBLIQUE ET DE L'ENVIRONNEMENT PROGRAMME DE RECHERCHE BIODIEN ANNEXE 10 RESULTATS POUR LES TESTS DE SCREENING ER-CALUX Rapport N : 2018-01690 Cette annexe contient 2 rapports Remarque : Ce rapport ne peut tre reproduit, sinon en entier, sauf accord du GISREAUX Rapport 2018-01690 Universit de Lige Dpartement des Sciences des Denres Alimentaires Analyse des denres alimentaires Marie-Louise Scippo, Professeur Rapport d'essai n1 (version n2) concernant l'analyse d'chantillons d'eau par la mthode CALUX (ER et AR) dans le cadre du projet BIODIEN la demande de Madame Carole CHALON (ISSeP) Rfrence : bon de commande numro 151686 Date de rdaction du rapport : 22 janvier 2016 Priode d'analyse des chantillons : 1/12/2015 au 15/12/2015 et 04/01 au 09/01/2016 1. Echantillons soumis l'analyse Date de rception 10/11/2015 Nature de l'chantillon et rfrence de l'chantillon - 400 (11/08/15) - 2280 (11/08/2015) - 12409 (19/08/2015) - 3960 (25/08/2015) - 1670 (01/09/2015) - 4130 (15/09/2015) - 3621 (23/09/2015) - 5720 (29/09/2015) - Blanc eau (EDS) - Contrle E2 (10 ng/L) - Contrle DHT (10 g/L) Analyses demandes Analyse CALUX (ER et AR) pour les activits agonistes et antagonistes Informations fournies par le demandeur : 2 litres d'eau ont t concentrs dans 100 1_, de DMSO. Nous avons reu 50 L de cet extrait. 2. Mthodologie Les chantillons ont t analyss au moyen du test cellulaire CALUX-ER et CALUX-AR (cellules MCF7 et T47-D, respectivement, gntiquement modifies avec le gne de lucifrase de luciole comme gne rapporteur, sous le contrle d'un lment de rponse au rcepteur des hormones oestrognes et andrognes, respectivement). Test de l'activit agoniste : les cellules ont t exposes durant 24h (ER) ou 48h (AR) 5 dilutions de chaque chantillon (extrait non dilu et 4 dilutions semi-logarithmiques). Test de l'activit antagoniste : les cellules ont t exposes durant 24h (ER) ou 48h (AR) ces mmes dilutions de chaque chantillon en prsence d'une concentration en E2 (17(3-oestradiol) ou en DHT (dihydrotestostrone) correspondant PEC50. Dans les deux cas, la concentration finale en DMSO dans le milieu de culture tait de 0,4%. Le contrle positif E2 a t test dilu 160 fois et 320 fois, et le contrle positif DHT a t test dilu 1000 fois et 2000 fois. Le blanc de procdure a t test non dilu. Chaque solution a t teste en triple (test ralis en plaques 96 puits). Une courbe de calibration en E2 ou DHT (pour les tests d'activit agoniste) ou en ICI (fluvestrant) ou flutamide (pour les tests d'activit antagoniste) a t ralise sur chaque plaque. Quartier Valle 2, Avenue de Cureghem 10 (Bt B43b), 4000 LIEGE Tl. : 32 4 366 40 46 - Fax : 32 4 366 40 44 Email : @ulcbac.be - Website : http://www.dda.ulg.ac.be Page 1 sur 14 Rsultats Les cellules exposes aux extraits d'chantillons d'eau non dilus, dilus 3 fois et dilus 10 fois ont montr de la cytotoxicit observable au microscope. Dans le test ER-CALUX, l'extrait dilu 30 fois n'a pas montr de cytotoxicit observable au microscope, mais la concentration mesure (ramene en ng eq. E2 / litre d'eau) avec cette dilution tait infrieure la concentration mesure la dilution 100 fois, ce qui semble indiquer une lgre cytotoxicit cette dilution galement. Le tableau ci-dessous reprend les conclusions concernant les activits agonistes et antagonistes des extraits d'chantillon d'eau vis--vis du rcepteur ER. Pour l'activit agoniste vis--vis du rcepteur ER, le tableau reprend une estimation du contenu en quivalents E2 (en ng/litre d'eau) calcul partir du rsultat obtenu pour la dilution 100 fois de l'extrait. Pour l'activit agoniste vis--vis du rcepteur AR, le tableau reprend une estimation du contenu en quivalents DHT (en ng/litre d'eau) calcul partir du rsultat obtenu pour la plus grande dilution (indique entre parenthse) donnant une rponse calculable. Cette concentration en quivalents DHT est donne titre indicatif tant donn la cytotoxicit des extraits non dilus et dilus 3 fois et 10 fois. Pour l'activit antagoniste (vis--vis de ER ou AR), un + indique une possible lgre activit antagoniste (mais considrer avec prudence tant donn la cytotoxicit des extraits) tandis qu'un - indique que l'extrait n'induit pas d'activit antagoniste. Echantillon 400 (11/08/15) 2280 (11/08/2015) 12409 (19/08/2015) 3960 (25/08/2015) ER-CALUX Activit agoniste ng/L quivalents E2 Activit antagoniste 1,6 - 1,2 - 0,3 - - + AR-CALUX Activit agoniste ng/L quivalents DHT Activit antagoniste 192 - (dil 1/10) 19 - (dil 1/3) 3 - (dil 1/1) - ? 1670 (01/09/2015) 0,8 4130 (15/09/2015) 0,4 3621 (23/09/2015) 0,6 - 11 - (dil 1/3) - 1 - (dil 1/1) - - - 5720 (29/09/2015) - = pas d'activit dtecte ; de la cytotoxicit 1,2 - 15 - (dil 1/3) + = activit dtecte ; ? : interprtation difficile en raison Les annexes 1 et 2 montrent respectivement le tableau des donnes brutes et calcules et les figures indiquant les courbes de calibration et les rsultats obtenus pour chaque extrait. Le blanc de procdure a t analys sur 4 plaques diffrentes dans les tests d'activits agonistes et 2 plaques diffrentes dans les tests d'activits antagonistes ER. Aucune activit agoniste ou antagoniste n'a t observe pour le blanc de procdure, ainsi qu'aucune cytotoxicit. Page 2 sur 14 Le rsultat moyen obtenu pour les contrle E2 et DHT, analyss 4 fois, est de 9,1 2,4 ng/L (E2) et 23 8 g/L (DHT : rsultat surestim !). Lige, le 22 janvier 2016 Marie-Louise Scippo Responsable du laboratoire d'analyse des denres alimentaires Page 3 sur 14 Annexe 1 : tableau de donnes ER-CALUX Echantillon/dilution Plaque 1 Blanc Contrle dil 1 Controle dil 2 400 1/100 400 1/30 400 1/10 400 1/3 400 1/1 2280 1/100 2280 1/30 2280 1/10 2280 1/3 2280 1/1 Activit agoniste Rponse relative (%) Conc en Eq. E2 (pg/puits) Conc en Eq. E2 (ng/l) 1,7 0,03 0,002 37,6 0,42 8,3 57,1 0,97 9,7 27,1 0,26 1,6 36,2 0,39 0,7 26,1 0,24 0,2 -6,9 na na -26,3 na na 20,7 0,18 1,2 39,6 0,45 0,8 38,7 0,44 0,3 4,8 0,05 0,01 -23,9 na na Activit antagoniste Rponse relative (%) 95,2 nd nd 94,3 88,3 33,2 -28,6 -57,1 77,9 96,8 63,2 -8,2 -53,4 AR-CALUX Activit agoniste Rponse relative (%) Conc en Eq. DHT (pg/puits) Conc en Eq. DHT (ng/l) 1,0 na na 34,6 151 18875 46,4 269 16825 0,1 na na 7,6 na na 49,3 307 192 nd nd nd 35,6 159 10 -1,8 na na -0,9 na na 2,5 na na 24,3 102 19 44,2 311 19 Activit antagoniste Rponse relative (%) nd nd nd 87,5 144,6 243,2 262,5 76,1 54,6 72,2 83,1 119,7 83,9 Cytotoxicit observable au microscope non non non non non oui oui oui non non oui oui oui Plaque 2 Blanc 3,3 0,03 0,002 Contrle dil 1 22,2 0,27 5,4 Controle dil 2 55,3 1,32 13,2 12409 1/100 5,4 0,05 0,3 12409 1/30 9,4 0,09 0,2 12409 1/10 5,4 0,05 0,03 12409 1/3 -11,3 na na 12409 1/1 -30,4 na na 3960 1/100 -1,7 na na 3960 1/30 -6,0 na na 3960 1/10 -15,3 na na 3960 1/3 -25,3 na na 3960 1/1 -33,4 na na Plaque 3 Blanc 1,9 0,03 0,002 Contrle dil 1 37,0 0,47 9,336 Controle dil 2 54,1 0,96 9,595 1670 1/100 13,6 0,13 0,8 1670 1/30 31,2 0,36 0,7 1670 1/10 32,5 0,38 0,2 1670 1/3 5,6 0,06 0,01 1670 1/1 -22,1 na na 4130 1/100 7,5 0,07 0,4 4130 1/30 11,6 0,11 0,2 4130 1/10 9,7 0,09 0,1 4130 1/3 -13,6 na na 4130 1/1 -24,6 na na 88,3 nd nd 88,4 73,5 32,5 -16,4 -52,9 64,5 33,6 -16,3 -43,6 -60,4 nd nd nd 97,8 80,2 49,0 -13,2 -49,3 79,5 79,8 43,8 -21,3 -43,8 -0,4 na na 34,4 193 24087 45,7 333 20788 0,2 na na -0,2 na na 1,7 na na 6,7 na na 19,5 50 3 -0,4 na na -1,4 na na -0,2 na na 1,1 na na 6,5 na na 0,2 na na 39,5 133 16564 53,5 246 15396 0,9 na na 1,1 na na 4,0 na na 24,0 56 11 29,1 78 5 -1,0 na na -0,3 na na 0,1 na na 1,6 na na 13,1 19 1 88,3 non nd non nd non 77,1 non 87,7 non 66,1 oui 69,3 oui 50,7 oui 72,0 non 53,7 non 23,4 oui 5,5 oui 14,2 oui nd non nd non nd non 132,5 non 144,0 non 30,9 oui nd oui 60,4 oui 144,1 non 115,3 non 121,4 oui 79,8 oui 10,5 oui Page 5 sur 14 Plaque 4 Blanc Contrle dil 1 Controle dil 2 3621 1/100 3621 1/30 3621 1/10 3621 1/3 3621 1/1 5720 1/100 5720 1/30 5720 1/10 5720 1/3 5720 1/1 2,9 37,6 67,7 16,0 16,7 14,7 9,0 -12,2 27,1 44,9 41,8 6,2 0,4 0,001 0,33 1,10 0,09 0,10 0,08 0,04 na 0,20 0,44 0,39 0,02 na 0,00004 6,5 11,0 0,6 0,2 0,1 0,01 na 1,2 0,8 0,2 0,004 na nd nd nd 94,5 82,7 71,8 14,4 -28,3 75,0 80,5 56,0 -14,7 -24,9 -0,2 na na 33,2 313 39125 41,8 477 29813 0,0 na na -1,1 na na -0,4 na na 0,4 na na 5,1 na na 1,0 na na 0,2 na na 2,2 na na 16,3 79 15 nd nd nd Contrles E2/DHT * Contrle dil 1-1 8,3 Controle dil 2-2 9,7 Contrle dil 1-1 5,4 Controle dil 2-2 13,2 Contrle dil 1-1 9,3 Controle dil 2-2 9,6 Contrle dil 1-1 6,5 Controle dil 2-2 11,0 18875 16825 24087 20788 16564 15396 39125 29813 Moyenne 9,1 22684 SD 2,4 8160 RSD 27% 36% * Contrles E2 (eau dope avec 10 ng/L de E2) : dilution 1 = dilution 320 fois et dilution 2 = dilution 160 fois * Contrles DHT (eau dope avec 10 microgrammes/L de DHT): dilution 1 = dilution 2000 fois et dilution 2 = dilution 1000 fois na = non applicable (non calculable car hors des limites de la courbe de calibration) nd = non dtermin nd non nd non nd non 89,1 non 125,6 non 76,4 oui 105,9 oui 60,9 oui 64,0 non 128,8 non 131,6 oui 99,4 oui 109,8 oui Page 6 sur 14 Annexe 2 : figures Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 400 et 2280 110 440000 11//13000 90 440000 11//130 70 400 1/1 E2 Blanc 50 2280 1/100 30 2280 1/30 2280 1/10 10 2280 1/3 2280 1/1 -10 Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -30 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 400 et 2280 120 ICI blanc 100 80 60 40 22228800 11//13000 20 2280 1/10 0 2280 1/3 2280 1/1 -20 400 1/100 400 1/30 400 1/10 400 1/3 400 1/1 -40 -60 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 7 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 12409 et 3960 12409 1/100 110 12409 1/30 90 12409 1/10 12409 1/3 70 12409 1/1 50 33996600 11//13000 30 3960 1/10 3960 1/3 10 3960 1/1 -10 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -30 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 12409 et 3960 ICI 110 blanc 90 70 50 3960 1/100 30 3960 1/30 10 3960 1/10 3960 1/30 -10 3960 1/1 -30 12409 1/100 12409 1/30 12409 1/10 12409 1/30 12409 1/1 -50 -70 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 8 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 1670 et 4130 4130 1/100 110 4130 1/30 90 4130 1/10 4130 1/3 70 4130 1/1 50 11667700 11//13000 30 1670 1/10 1670 1/3 10 1670 1/1 -10 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -30 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 1670 et 4130 110 90 ICI 70 44113300 11//13000 50 1670 1/100 4130 1/10 30 1670 1/30 4130 1/3 4130 1/1 10 16701/10 1670 1/3 -10 1670 1/1 -30 -50 -70 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 9 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 3621 et 5720 5720 1/100 110 5720 1/30 90 5720 1/10 5720 1/3 70 5720 1/1 50 3621 1/100 3621 1/30 30 3621 1/10 3621 1/3 10 3621 1/1 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -10 -30 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 3621 et 5720 110 90 ICI 70 55772200 11//13000 50 3621 1/100 5720 1/10 30 3621 1/30 5720 1/3 5720 1/1 10 3621 1/10 3621 1/3 -10 3621 1/1 -30 -50 -70 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 10 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 400 et 12409 120 100 80 400 1/100 400 1/30 400 1/10 400 1/3 400 1/1 DHT Blanc 60 12409 1/100 12409 1/30 40 12409 1/10 12409 1/3 124091/1 20 Contrle DHT 1/2000 Controle DHT 1/1000 0 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 400 et 12469 120 100 80 60 40 12409 1/100 12409 1/30 12409 1/10 12409 1/3 12409 1/1 Flutamide 400 1/100 400 1/30 400 1/10 400 1/3 400 1/1 20 0 0 1 2 3 4 Log (concentration en Flutamide) (pg/puits) Page 11 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 3960 et 2280 120 100 80 3960 1/100 3960 1/30 3960 1/10 3960 1/3 3960 1/1 DHT Blanc 60 2280 1/100 2280 1/30 40 2280 1/10 2280 1/3 20 2280 1/1 Contrle DHT 1/2000 Contrle DHT 1/1000 0 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 3960 et 2280 160 Flutamide 140 120 100 80 60 40 2280 1/100 2280 1/30 2280 1/10 2280 1/3 2280 1/1 3960 1/100 3960 1/30 3960 1/10 3960 1/3 3960 1/1 20 0 -20 0 1 2 3 4 Log (concentration en Flutamide) (pg/puits) Page 12 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 4130 et 1670 120 100 80 4130 1/100 4130 1/30 4130 1/10 4130 1/3 4130 1/1 DHT Blanc 60 1670 1/100 1670 1/30 40 1670 1/10 1670 1/3 20 1670 1/1 Contrle DHT 1/2000 Contrle DHT 1/1000 0 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 4130 et 1670 160 Flutamide 140 120 100 80 60 40 1670 1/100 1670 1/30 1670 1/10 1670 1/3 1670 1/1 4130 1/100 4130 1/30 4130 1/10 4130 1/3 4130 1/1 20 0 -20 0 1 2 3 4 Log (concentration en Flutamide) (pg/puits) Page 13 sur 14 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 5720 et 3621 Activit antagoniste AR Echantillons 5720 et 3621 120 100 80 5720 1/100 5720 1/30 5720 1/10 5720 1/3 DHT Blanc 60 3621 1/100 3621 1/30 40 3621 1/10 3621 1/3 20 3621 1/1 Contrle DHT 1/2000 Contrle DHT 1/1000 0 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) 120 100 80 60 40 3621 1/100 3621 1/30 3621 1/10 3621 1/3 3621 1/1 Flutamide 5720 1/100 5720 1/30 5720 1/10 5720 1/3 5720 1/1 0 1 2 3 4 Log (concentration en Flutamide) (pg/puits) Page 14 sur 14 Universit de Lige Dpartement des Sciences des Denres Alimentaires Analyse des denres alimentaires Marie-Louise Scippo, Professeur Rapport d'essai n2 concernant l'analyse d'chantillons d'eau par la mthode CALUX (ER et AR) dans le cadre du projet BIODIEN la demande de Madame Carole CHALON (ISSeP) ! VERSION CORRIGEE du 28/10/2016 ! Rfrence : bon de commande numro 151686 Date de rdaction du rapport : 26 octobre 2016 Priode d'analyse des chantillons : 6/06/2016 au 09/08/2016 1. Echantillons soumis l'analyse Date de rception 06/06/2016 Rfrence de l'chantillon - 360-P1 (26/01/16) - 1281-P1 (06/01/16) - 2280-P1 (26/01/16) - 3315-P1 (20/01/16) - 3621-P1 (20/01/16) - 3780-P1 (05/01/16) - 4513-P1 (05/01/16) - 4800-P1 (06/01/16) - 630-P5 (17/05/16) - 2280-P5 (17/05/16) - 3621-P5 (11/05/16) - 3960-P5 (18/05/16) - Blanc eau (EDS) - Contrle E2 (10 ng/L) - Contrle DHT (10 pg/L) Analyses demandes Analyse CALUX (ER et AR) pour les activits agonistes et antagonistes Informations fournies par le demandeur : 2 litres d'eau ont t concentrs dans 100 pL de DMSO. Nous avons reu 50 pL de cet extrait. 2. Mthodologie Les chantillons ont t analyss au moyen du test cellulaire CALUX-ER et CALUX-AR (cellules MCF7 et T47-D, respectivement, gntiquement modifies avec le gne de lucifrase de luciole comme gne rapporteur, sous le contrle d'un lment de rponse au rcepteur des hormones oestrognes et andrognes, respectivement). Test de l'activit agoniste : les cellules ont t exposes durant 24h (ER) ou 48h (AR) 5 dilutions de chaque chantillon (extrait non dilu et 4 dilutions semi-logarithmiques). Test de l'activit antagoniste : les cellules ont t exposes durant 24h (ER) ou 48h (AR) ces mmes dilutions de chaque chantillon en prsence d'une concentration en E2 (17(3-oestradiol) ou en DHT (dihydrotestostrone) correspondant PEC50. Dans les deux cas, la concentration finale en DMSO dans le milieu de culture tait de 0,4%. Quartier Valle 2, Avenue de Cureghem 10 (Bt B43b), 4000 LIEGE Tl. : 32 4 366 40 46 - Fax : 32 4 366 40 44 Email : @ulg.ac.be - Website : http://www.dda.ulg.ac.be Page 1 sur 19 Les contrles positifs E2 et DHT ont t test dilus 160 fois, 320 fois et 640 fois. Le blanc de procdure a t test non dilu. Chaque solution a t teste en triple (test ralis en plaques 96 puits). Une courbe de calibration en E2 ou DHT (pour les tests d'activit agoniste) ou en ICI (fluvestrant) ou flutamide (pour les tests d'activit antagoniste ER et AR respectivement) a t ralise sur chaque plaque. 3. Rsultats Tous les chantillons tests non dilus se sont montrs cytotoxiques. Pour les extraits dilus 3 fois, 10 fois, 30 fois et 100 fois, la cytotoxicit est variable d'un chantillon l'autre (les chantillons cytotoxiques sont indiqus en rouge dans le tableau dtaill des rsultats exprimentaux repris en annexe 1). Le tableau ci-dessous reprend les conclusions concernant les activits agonistes et antagonistes des extraits d'chantillon d'eau vis--vis des rcepteurs ER et AR. Pour les activits agonistes vis--vis des rcepteurs ER et AR, elles sont exprimes respectivement en quivalents E2 (en ng/litre d'eau) et en quivalents DHT (en ng/litre d'eau), calculs partir du rsultat obtenu pour la plus grande dilution (indique entre parenthse) donnant une rponse calculable. Pour l'activit antagoniste (vis--vis de ER ou AR), un + dans le tableau ci-dessous indique une possible activit antagoniste (mais considrer avec prudence tant donn la cytotoxicit des extraits) tandis qu'un - indique que l'extrait n'induit pas d'activit antagoniste. Les annexes 1 et 2 montrent respectivement le tableau des donnes brutes et calcules et les figures indiquant les courbes de calibration et les rsultats obtenus pour chaque extrait. Aucune activit agoniste ou antagoniste n'a t observe pour le blanc de procdure, ainsi qu'aucune cytotoxicit. Le rsultat moyen obtenu pour le contrle E2 est de 10,1 4,2 ng/L eq. E2 (analys 16 fois en tout) (voir annexe 1). Le rsultat moyen obtenu pour le contrle DHT est de 12,5 1,1 g/L eq. DHT (analys 2 fois) (voir annexe 1). Page 2 sur 19 Rsultats d'analyse des extraits d'eau : Echantillon 360-P1 (26/01/16) 1281-P1 (06/01/16) 2280-P1 (26/01/16) 3315-P1 (20/01/16) 3621-P1 (20/01/16) 3780-P1 (05/01/16) 4513-P1 (05/01/16) 4800-P1 (06/01/16) 630-P5 (17/05/16) ER-CALUX Activit agoniste ng/L quivalents E2 3,9 (1/100) Activit antagoniste + 2,4 - (1/100) 5,6 - (1/100) 2,1 - (1/30) 0,2 - (1/10) 0,2 - (1/10) 0,03 - (1/3) 0,1 - (1/10) AR-CALUX Activit agoniste ng/L quivalents DHT Activit antagoniste - - 10 - (dil 1/10) 55 - (dil 1/10) - - - - - - - - - - Cytotoxique toutes les dilutions 2280-P5 (17/05/16) 6,8 - - - (1/100) 3621-P5 (11/05/16) 0,2 - - - (1/10) 3960-P5 (18/05/16) - + 1,4 + (1/3) - = pas d'activit dtecte ; + = possible activit antagoniste Lige, le 28 octobre 2016 Marie-Louise Scippo Responsable du laboratoire d'analyse des denres alimentaires Page 3 sur 19 Annexe 1 : tableau de donnes ER-CALUX Echantillon/dilution Plaque 1 Blanc Controle dil 2 Contrle dil 3 360-P1 1/1 360 P1 1/3 360 P1 1/10 360 P1 1/30 360 P1 1/100 1281-P1 1/1 1281-P1 1/3 1281-P1 1/10 1281-P1 1/30 1281-P1 1/100 Activit agoniste Rponse relative (%) Conc en Eq. E2 Conc en Eq. (pg/puits) E2 (ng/l) 11,4 0,04 0,002 42,1 0,6 12,0 59,5 1,3 13,2 na na na na na na 83,3 5,1 3,2 68,1 2,0 3,7 43,0 0,6 3,9 na na na na na na 62,8 1,5 1,0 48,1 0,8 1,5 33,5 0,4 2,4 Activit antagoniste Rponse relative (%) nd nd nd na na 50,0 79,0 82,7 na na 73,2 83,1 65,1 AR-CALUX Activit agoniste Rponse relative (%) Conc en Eq. Conc en Eq. DHT (pg/puits) DHT (ng/l) nd nd nd nd nd nd nd nd nd na na na na na na -1,8 1,8 1,1 0,3 3,7 6,9 -4,3 1,0 6,3 na na na na na na 12,9 16,6 10,4 3,1 - - -2,5 - - Plaque 2 Contrle dil 1 18,2 Controle dil 2 33,3 Contrle dil 3 54,4 2280-P1 1/1 na 2280-P1 1/3 na 2280-P1 1/10 95,9 2280-P1 1/30 96,1 2280-P1 1/100 60,4 3315-P1 1/1 na 3315-P1 1/3 60,3 3315-P1 1/10 36,4 3315-P1 1/30 17,6 3315-P1 1/100 9,8 0,1 4,5 nd nd nd nd 0,9 17,1 nd nd nd nd 1,8 18,3 nd nd nd nd na na na na na na na na na na na na 7,3 4,5 135,1 50,6 87,9 54,9 2,7 5,1 113,7 5,2 - - 0,9 5,6 111,4 0,4 - - na na na na na na 0,9 0,2 94,0 2,7 - - 2,1 1,3 101,7 2,9 - - 1,1 2,1 96,8 -0,7 - - - - 96,7 1,1 - - na = non applicable ; nd = non dtermin ; `-` : pas activit agoniste (rponse relative < 10%) Activit antagoniste Rponse relative (%) nd nd nd na na 171,3 130,0 133,1 na na 167,6 117,6 154,6 nd nd nd na na 222,6 145,5 131,3 na 160,8 126,6 112,2 95,7 Cytotoxicit observable au microscope non non non oui oui non non non oui oui non non non non non non oui oui non non non oui non non non non Plaque 3 Contrle dil 1 14,1 Controle dil 2 29,3 Contrle dil 3 44,3 3261-P1 1/1 na 3261-P1 1/3 30,9 3261-P1 1/10 15,2 3261-P1 1/30 11,0 3261-P1 1/100 6,4 3780-P1 1/1 na 3780-P1 1/3 49,2 3780-P1 1/10 21,4 3780-P1 1/30 8,8 3780-P1 1/100 7,6 0,2 7,4 nd 74,6 0,5 10,8 nd nd 1,1 10,9 nd nd na na na na 0,6 0,1 96,2 2,4 0,2 0,1 101,8 0,0 0,1 0,2 105,6 2,5 - - 104,8 3,3 na na na na 1,4 0,3 104,2 1,5 0,3 0,2 93,4 1,6 - - 101,4 6,7 - - 98,5 2,0 Plaque 4 Blanc 7,8 Controle dil 2 20,1 Contrle dil 3 39,0 4513-P1 1/1 na 4513-P1 1/3 10,3 4513-P1 1/10 5,5 4513-P1 1/30 -0,4 4513-P1 1/100 -5,9 4800-P1 1/1 na 4800-P1 1/3 19,1 4800-P1 1/10 12,3 4800-P1 1/30 2,9 4800-P1 1/100 -0,1 - - 88,3 nd 0,4 7,1 nd 99,7 1,0 9,7 nd nd na na na na 0,1 0,03 103,3 -1,5 - - 98,4 3,7 - - 93,3 -0,2 - - 109,2 -2,1 na na na na 0,3 0,06 112,7 1,5 0,2 0,1 106,6 -4,1 - - 107,1 -1,7 - - 103,6 -3,1 na = non applicable ; nd = non dtermin ; `-` : pas activit agoniste (rponse relative < 10%) 332,8 13313,9 nd non nd nd nd non nd nd nd non na na na oui - - 98,0 non - - 108,3 non - - 91,3 non - - 103,3 non na na na oui - - 118,4 non - - 114,6 non - - 89,1 non - - 99,2 non nd nd 88,6 non na na nd non nd nd nd non na na na oui - - 102,7 non - - 62,2 non - - 70,7 non - - 107,0 non na na na oui - - 88,9 non - - 91,3 non - - 71,1 non - - 95,6 non Page 5 sur 19 Plaque 5 Contrle dil 1 15,5 0,2 7,2 nd nd nd nd nd non Controle dil 2 33,7 0,5 10,6 nd nd nd nd nd non Contrle dil 3 52,2 1,2 11,6 nd 74,1 1172,0 11720,0 nd non 630-P5 1/1 na na na na na na na na oui 630-P5 1/3 na na na na na na na na oui 630-P5 1/10 na na na na na na na na oui 630-P5 1/30 na na na na na na na na oui 630-P5 1/100 na na na na na na na na oui 2280-P5 1/1 na na na na na na na na oui 2280-P5 1/3 na na na na na na na na oui 2280-P5 1/10 na na na na na na na na oui 2280-P5 1/30 69,7 2,5 4,7 170,6 0,3 - - 114,5 non 2280-P5 1/100 50,6 1,1 6,8 147,0 -1,2 - - 62,8 non Plaque 6 Contrle dil 1 15,1 0,0 4,9 nd nd nd nd nd non Controle dil 2 29,9 0,3 6,8 nd nd nd nd nd non Contrle dil 3 33,6 1,1 4,1 nd nd nd nd nd non 3621-P5 1/1 na na na na na na na na oui 3621-P5 1/3 33,8 0,4 0,1 110,8 3,3 - - na oui 3621-P5 1/10 24,5 0,3 0,2 96,3 0,8 - - 95,5 non 3621-P5 1/30 5,2 - - 99,2 4,9 - - 72,7 non 3621-P5 1/100 0,2 - - 95,3 2,9 - - 92,1 non 3960-P5 1/1 na na na na na na na na oui 3960-P5 1/3 3,7 - - 31,4 13,8 7,3 1,4 50,2 non 3960-P5 1/10 -4,1 - - 50,8 -3,4 - - 75,1 non 3960-P5 1/30 1,5 - - 80,6 -0,7 - - 65,4 non 3960-P5 1/100 5,9 - - 105,9 -1,3 - - 88,3 non na = non applicable ; nd = non dtermin ; `-` : pas activit agoniste (rponse relative < 10%) Page 6 sur 19 Recapitulatif de l'analyse rpte des contrles positifs Contrles E2/DHT * Contrle dil 1- pl. 1 Contrle dil 1- pl. 2 Contrle dil 1- pl. 3 Contrle dil 1- pl. 4 Contrle dil 1- pl. 5 Contrle dil 1- pl. 6 Contrle dil 2- pl. 1 Contrle dil 2- pl. 2 Contrle dil 2- pl. 3 Contrle dil 2- pl. 4 Contrle dil 2- pl. 5 Contrle dil 2- pl. 6 Contrle dil 3- pl. 1 Contrle dil 3- pl. 2 Contrle dil 3- pl. 3 Contrle dil 3- pl. 4 Contrle dil 3- pl. 5 Contrle dil 3- pl. 6 Conc en Eq. E2 (ng/l) nd 4,5 7,4 nd 7,2 4,9 12,0 17,1 10,8 7,1 10,6 6,8 13,2 18,3 10,9 9,7 11,6 4,1 Conc en Eq. DHT (ng/l) nd nd 13314,0 nd nd nd nd nd nd na nd nd nd nd nd nd 11720,0 nd Moyenne 10,1 SD 4,2 RSD (%) 41% 12517,0 1127,1 9% * Contrles E2 (eau dope avec 10 ng/L de E2). * Contrles DHT (eau dope avec 10 microgrammes/L de DHT). Dilution 1 = dilution 640 fois, dilution 2 = dilution 320 fois, dilution 3 = dilution 160 fois nd = non dtermin Page 7 sur 19 Annexe 2 : figures Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 360P1 et 1281P1 100 80 60 40 20 360_P1 1/1 360_P1 1/3 360_P1 1/10 360_P1 1/30 360_P1 1/100 1281_P1 1/1 1281_P1 1/3 1281_P1 1/10 1281_P1 1/30 1281_P1 1/100 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Page 8 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 2280P1 et 3315P1 100 80 60 40 20 2280_P1 1/1 2280_P1 1/3 2280_P1 1/10 2280_P1 1/30 2280_P1 1/100 3315_P1 1/1 3315_P1 1/3 3315_P1 1/10 3315_P1 1/30 3315_P1 1/100 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 2280-P1 et 3315-P1 120 ICI 100 80 60 40 33331155__PP11 11//13 20 3315_P1 1/10 0 3315_P1 1/30 3315_P1 1/100 -20 2280_P1 1/1 2280_P1 1/3 2280_P1 1/10 2280_P1 1/30 2280_P1 1/100 -40 -60 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 9 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 3261P1 et 3780P1 100 3261_P1 1/1 E2 3261_P1 1/3 80 33226611__PP11 11//1300 3261_P1 1/100 60 3780_P1 1/1 40 3780_P1 1/3 3780_P1 1/10 3780_P1 1/30 20 3780_P1 1/100 Contrle E2 1/640 Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 3621-P1 et 3780-P1 120 ICI 100 80 60 3780_P1 1/1 3780_P1 1/3 40 3780_P1 1/10 3780_P1 1/30 20 3780_P1 1/100 3261_P1 1/1 3261_P1 1/3 3261_P1 1/10 3261_P1 1/30 3261_P1 1/100 0 -20 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 10 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 4513P1 et 4800P1 100 80 60 40 20 0 4513_P1 1/1 4513_P1 1/3 4513_P1 1/10 4513_P1 1/30 4513_P1 1/100 4800_P1 1/1 4800_P1 1/3 4800_P1 1/10 4800_P1 1/30 4800_P1 1/100 E2 Blanc Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 4513-P1 et 4800-P1 120 Blanc 100 ICI 80 60 40 44880000__PP11 11//13 20 4800_P1 1/10 0 4800_P1 1/30 4800_P1 1/100 -20 4513_P1 1/1 4513_P1 1/3 4513_P1 1/10 4513_P1 1/30 4513_P1 1/100 -40 -60 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 11 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 630P5 et 2280P5 100 80 60 40 20 0 630_P5 1/1 630_P5 1/3 630_P5 1/10 630_P5 1/30 630_P5 1/100 2280_P5 1/1 2280_P5 1/3 2280_P5 1/10 2280_P5 1/30 2280_P5 1/100 E2 Contrle E2 1/640 Contrle E2 1/320 Controle E2 1/160 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 630-P5 et 2280-P5 120 100 ICI 80 60 2280_P5 1/1 40 2280_P5 1/3 2280_P5 1/10 20 2280_P5 1/30 2280_P5 1/100 0 -20 630_P5 1/1 630_P5 1/3 630_P5 1/10 630_P5 1/30 630_P5 1/100 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 12 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste ER Echantillons 3621P5 et 3960P5 100 3621_P5 1/1 E2 3621_P5 1/3 80 3621_P5 1/10 3621_P5 1/30 60 3621_P5 1/100 3960_P5 1/1 40 3960_P5 1/3 3960_P5 1/10 20 3960_P5 1/30 3960_P5 1/100 Controle E2 1/640 Contrle E2 1/320 0 Controle E2 1/160 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Log (concentration en E2) (pg/puits) Activit antagoniste ER Echantillons 3621-P5 et 3960-P5 120 100 80 ICI 60 40 33996600__PP55 11//13 20 3960_P5 1/10 0 3960_P5 1/30 3960_P5 1/100 -20 3621_P5 1/1 3621_P5 1/3 3621_P5 1/10 3621_P5 1/30 3621_P5 1/100 -40 -60 0 2 4 Log (concentration en ICI) (pg/puits) Page 13 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 360-P1 et 1281-P1 120 360_P1 1/1 DHT 100 80 360_P1 1/3 360_P1 1/10 360_P1 1/30 360_P1 1/100 60 1281_P1 1/1 1281_P1 1/3 40 1281_P1 1/10 1281_P1 1/30 20 1281_P1 1/100 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 360-P1 et 1281-P1 120 100 80 60 40 20 0 1281_P1 1/1 1281_P1 1/3 1281_P1 1/10 1281_P1 1/30 1281_P1 1/100 Flutamide 360_P1 1/1 360_P1 1/3 360_P1 1/10 360_P1 1/30 360_P1 1/100 -20 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 14 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 2280-P1 et 3315-P1 120 2280_P1 1/1 DHT 100 80 2280_P1 1/3 2280_P1 1/10 2280_P1 1/30 2280_P1 1/100 60 3315_P1 1/1 3315_P1 1/3 40 3315_P1 1/10 3315_P1 1/30 20 3315_P1 1/100 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 2280-P1 et 3315-P1 120 100 80 60 40 20 Flutamide 3315_P1 1/1 3315_P1 1/3 3315_P1 1/10 3315_P1 1/30 3315_P1 1/100 2280_P1 1/1 2280_P1 1/3 2280_P1 1/10 2280_P1 1/30 2280_P1 1/100 0 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 15 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 3621-P1 et 3780-P1 120 3261_P1 1/1 DHT 100 80 3261_P1 1/3 3261_P1 1/10 3261_P1 1/30 3261_P1 1/100 60 3780_P1 1/1 3780_P1 1/3 40 3780_P1 1/10 3780_P1 1/30 20 3780_P1 1/100 CTRL DHT 1 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 3621-P1 et 3780-P1 120 Flutamide 100 80 60 3780_P1 1/1 3780_P1 1/3 40 3780_P1 1/10 3780_P1 1/30 20 3780_P1 1/100 3261_P1 1/1 3261_P1 1/3 3261_P1 1/10 3261_P1 1/30 3261_P1 1/100 0 -20 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 16 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 4513-P1 et 4800-P1 120 4513_P1 1/1 DHT 100 80 4513_P1 1/3 4513_P1 1/10 4513_P1 1/30 4513_P1 1/100 60 4800_P1 1/1 4800_P1 1/3 40 4800_P1 1/10 4800_P1 1/30 20 4800_P1 1/100 CTR DHT-2 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 4513-P1 et 4800-P1 120 100 80 60 40 20 4800_P1 1/1 4800_P1 1/3 4800_P1 1/10 4800_P1 1/30 4800_P1 1/100 Flutamide Blanc 4513_P1 1/1 4513_P1 1/3 4513_P1 1/10 4513_P1 1/30 4513_P1 1/100 0 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 17 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 630-P5 et 2280-P5 120 630_P5 1/1 DHT 100 80 630_P5 1/3 630_P5 1/10 630_P5 1/30 630_P5 1/100 60 2280_P5 1/1 2280_P5 1/3 40 2280_P5 1/10 2280_P5 1/30 20 2280_P5 1/100 CTR DHT-3 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 630-P5 et 2280-P5 120 100 80 60 40 20 0 -20 2280_P5 1/1 2280_P5 1/3 2280_P5 1/10 2280_P5 1/30 2280_P5 1/100 Flutamide 630_P5 1/1 630_P5 1/3 630_P5 1/10 630_P5 1/30 630_P5 1/100 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 18 sur 19 Rponse relative (%) Rponse relative (%) Activit agoniste AR Echantillons 3621-P5 et 3960-P5 120 3621_P5 1/1 DHT 100 80 3621_P5 1/3 3621_P5 1/10 3621_P5 1/30 3621_P5 1/100 60 3960_P5 1/1 3960_P5 1/3 40 3960_P5 1/10 3960_P5 1/30 20 3960_P5 1/100 0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 Log (concentration en DHT) (pg/puits) Activit antagoniste AR Echantillons 3621-P5 et 3960-P5 120 100 80 60 40 20 3960_P5 1/1 3960_P5 1/3 3960_P5 1/10 3960_P5 1/30 3960_P5 1/100 Flutamide 3621_P5 1/1 3621_P5 1/3 3621_P5 1/10 3621_P5 1/30 3621_P5 1/100 0 0 2 4 Log (concentration en flutamide) (pg/puits) Page 19 sur 19